与传统的锂离子电池正极材料相比,基于4电子转换反应的FeS2正极材料由于元素含量丰富、无毒、能量密度高等优点受到广泛关注。但是其本征导电性差、充放电过程的体积膨胀及多硫化物穿梭效应等问题,导致材料实际比容量低且循环稳定性差。针对以上问题,我们提出了一种晶相混合策略,利用一步水热法,成功制备了一种新型的白铁矿M-FeS2和黄铁矿P-FeS2共生的混合相P/M-FeS2空心球,有效地提高了材料的储锂比容量。另外,基于Cu的亲硫特性,采用铜集流体对材料中的活性硫进行化学固定并使其转化成Cu2S,最终电池的氧化还原反应转变为Cu2S和Li2S之间的可逆置换反应,从而从根本上改变了反应的路径,有效地解决了材料充放电过程中多硫化物的穿梭效应,显著提高了材料的循环稳定性及倍率性能。该工作提出了Cu集流体对多硫化物的强吸附特性,并深入研究了其工作机理,具有广泛的适用性,为高性能金属硫化物电极的发展提供了新的方向。
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Lulu Tan, Jinming Yue, Zhao Yang, Xiaogang Niu, Yusi Yang, Jianwen Zhang, Ruiting Wang, Liang Zeng, Lin Guo*, Yujie Zhu*. A Polymorphic FeS2 Cathode Enabled by Copper Current Collector Induced Displacement Redox Mechanism. ACS Nano 2021, 15, 11694.
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c02438